研究背景

量子物理是人类二十世纪最重要的发现，它深刻地改变了我们对世界的认识。在过去的二十年里，基于量子物理概念的新技术在通讯、计算等部分领域实现了超越经典物理框架的“量子霸权”，带来信息技术的革命。量子信息处理依赖对量子比特的操纵，而光子因其与周围环境作用十分微弱、具有较长相干保持时间，是一种理想的量子比特。目前最具有前景的单光子发射器是类原子的固态单光子源，包括半导体材料中的色心以及量子点，它们将类原子能级的优异光学特性与固态系统的便利性和可扩展性结合起来，具有广泛的实用前景，但是目前合适的固态单光子源的种类仍然十分有限，限制了量子信息技术的发展。

文章简介

近日，中国科学院长春光机所石芝铭研究员、黎大兵研究员课题组基于第一性原理计算，设计了一系列基于体相、二维结构III族氮化物点缺陷色心的单光子发射源。

图1，体相wurtzite-III族氮化物阳离子空位结构以及单光子发射能级示意图。

研究人员首先提出了一种基于固体材料的缺陷色心的单光子发射源设计方法，具体而言，通过设计一种具有特定电子组态的适合单光子发射的点缺陷结构，并在同一类主族元素构成的固体材料中进行数值计算筛选。结合群论分析与杂化密度泛函计算，研究人员发现了III-V族化合物中的电中性阳离子空位满足一种独特的具有Td对称性的“5-电子-8-轨道”组态，其在一个自旋通道的轨道是满占据的，在另一个自旋通道只有低能级有电子占据，高能级属于空能级，这种电子组态适合实现一种完全自旋极化的单光子发射。进一步发现了在所有III-V（III=Al，Ga，In；V=N，P，As）化合物中，这类单光子发射源只能在宽禁带III族氮化物中实现。计算表明，在GaN，AlN，AlGaN和InGaN（低In组分）中，相应的单光子能量处于光线传输的最佳范围内，因此，宽禁带III族氮化物的电中性阳离子空位是一种在量子信息领域中十分有前景的单光子发射源。

图2，二维h-AlN中适合单光子发射的VAl− 、NAl+ 、CAlVN+结构示意图。

另一方面，针对传统的体相半导体存在的光子提取困难、辐射寿命长等缺点，研究人员提出采用具有完全开放的表面结构以及低介电屏蔽的二维半导体作为单光子发射源的宿主材料。具体而言，研究人员专注于单层h-AlN，因为它具有较宽带隙，并且其体相结构已经有实现点缺陷单光子发射的实验报道。利用杂化密度泛函理论计算，系统地研究了单分子层h-AlN中点缺陷的性质，包括空位、反位和杂质缺陷。

图3，二维h-AlN中VAl−和NAl+ 的(a)缺陷能级，(b)吸收谱及(c) Configuration Coordinate示意图。

预测了−1电荷态的铝空位（VAl−）和+1电荷态的氮反位（NAl+）的本征缺陷满足单光子发射的性质，其零声子线分别为0.77 eV和1.40 eV，如图3所示。此外，计算发现碳取代-空位复合的杂质缺陷CAlVN+结构也可以实现单光子发射。相关结果扩展了在二维半导体中实现单光子发射的途径。

以上工作分别发表于Advanced Science和ACS Applied Materials & Interfaces，工作中电子结构的相关模拟均采用PWmat程序包，涉及HSE06、moment_matrix、constraint-DFT等计算模块。

文章信息

(1) Point Defects in Monolayer h-AlN as Candidates for Single-Photon Emission. ACS Applied Materials & Interfaces, acsami.1c09175.

(2) Cation Vacancy in Wide Bandgap III‐Nitrides as Single‐Photon Emitter: A First‐Principles Investigation. Advanced Science, 2100100.

文章链接

(1) https://doi.org/10.1021/acsami.1c09175

(2) https://doi.org/10.1002/advs.202100100

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