背景介绍

光与物质相互作用本质为光与电荷、自旋、轨道和晶格等多自由度相互纠缠的动力学过程，故可通过光激发手段可有效操控材料特性。当前，光诱导量子材料的结构相变是一个重要的研究方向，已有大量实验表明，在光激发条件下，晶格可以快速地实现非热的结构相变。然而，其光致相变微观机理仍然存在诸多争议。

文章简介

近日，来自中科院半导体研究所的骆军委研究员团队与其他研究团队合作，利用在国产软件PWmat上实施的含时密度泛函理论(rt-TDDFT)算法，研究了光致相变产生与恢复的过程。研究发现被光激发的热载流子冷却过程对结构相变起到了至关重要的作用。他们以IrTe2材料为研究对象，揭示了被激发到高能级的热电子冷却到低能的Ir-Ir二聚体反键态上，会显着增强原子上的驱动力和增加原子动能，两个因素共同诱导了相变的产生。其次，他们在理论上重现了实验所观察到的周期性晶格畸变(PLD)的超快恢复过程，其原因在于热载流子冷却会导致电子和空穴的非辐射复合，作用在原子上的驱动力消失。该工作开发了一种与热载流子冷却相关的新算法，并揭示了光致相变的微观机理。该文近期发布于npj Computational Materials 7: 117 (2021)。

本文中所有计算全部使用PWmat软件进行计算，使用了PWmat中的rt-TDDFT计算模块。rt-TDDFT是研究载流子动力学的重要手段，PWmat使用了新的rt-TDDFT算法，可以实现TDDFT的快速模拟。TDDFT是研究超快分子动力学的一种有力方法，可以用于计算光激发（optical excitation）, 非线性光学（nonlinear optics）, 分子吸收光谱（molecule optical absorption spectrum）, 轰击问题（ion-collision）, 热载流子激发（hot carrier excitation during chemical reaction）。除了TDDFT，PWmat的NAMD模块一样用于激发态的研究，但是NAMD不考虑电子对离子运动的影响。相比TDDFT，NAMD可以用于大体系的计算或者更长时间的模拟。NAMD可用于研究载流子动力学，例如热载流子衰减、热载流子的转移等。

图片解读

图 1. 衍射强度和键长随时间的变化情况。

图 2. 激发态载流子随时间的变化情况。

图 3. Ir-Ir二聚体反键态电子占据情况和动能随时间的变化。

图 4. 光致超快动力学示意图。

文章信息

The critical role of hot carrier cooling in optically excited structural transitions. npj Computational Materials 7:117(2021).

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41524-021-00582-w

龙讯介绍

北京龙讯旷腾科技有限公司成立于2015年4月，国家高新技术企业，公司自主开发了量子材料计算软件PWmat（平面波赝势方法并基于GPU加速），可以进行电子结构计算和从头算分子动力学模拟，适用于晶体、缺陷体系、半导体体系、金属体系、纳米体系、量子点、团簇和分子体系等。公司官网：www.pwmat.com。下面是龙讯的官方公众号，欢迎关注我们。

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